吴县长期是中心
春秋时，长三角的大部分属于吴国，杭州湾以南部分属于越国。在越国灭吴后，都成了越国的辖境。战国后期楚灭越，成为楚国的一部分。公元前221年秦始皇统一六国，实行郡县制，长三角在长江以南部分都属于会稽郡，郡治在吴县（今苏州）。长江以北部分则属于东海郡，郡治在郯县（今山东郯城）。不过，那时今扬州以东的很多地方还没有成陆，如整个南通市基本上都是一片汪洋。今上海市的东北部分也尚未成为陆地。
西汉期间，长三角的大部分属于会稽郡，吴县依然是地方行政中心。但今南京一带属丹阳郡，郡治在宛陵（今安徽宣州市）。长江以北部分变化较多，西汉末年属广陵国（都广陵，今扬州西北）和临淮郡（治徐县，今江苏泗洪南）。东汉永建四年（129年）由会稽郡分置吴郡，会稽郡的辖境缩小到杭州湾南岸，治山阴（今浙江绍兴）。长三角的大部分地方属新建的吴郡，治所还是在吴县。至此，形成了一个长三角以长江、宁镇丘陵、钱塘江为界，分属不同二级政区的局面，长江南北还分属两个不同的一级监察区或政区。
明朝形成苏浙省界
经过魏晋南北朝的分裂时期和隋朝短期统一，到唐朝时，长三角的江南部分都属于江南东道，但分属润州、常州、苏州、湖州、杭州、越州和明州这些二级政区，江北部分则属淮南道的扬州，而今南通市的大部分依然没有成陆。到了五代十国的分裂时期，长三角分属吴国（后为南唐）和吴越国，大致以今无锡与苏州之间及太湖西岸今江浙之间为界。北宋统一后，长三角的大部分属两浙路，但南京一带属江南东路的江宁府，长江以北部分属淮南东路的扬州、泰州和通州，通州就设置在今南通市境已成陆部分。南宋时将两浙路分为东西两路，杭州湾以南的绍兴和庆元二府属两浙东路，其余属两浙西路。
元朝设立的行省范围很大，长三角的江南部分都属江浙行省，内部的划分与南宋时差不多，江北部分则属于河南江北行省。明朝初年，朱元璋建都应天府（今南京），设立了一个非常大的一级政区---京师，长三角的长江南北部分第一次归入同一政区，仅杭州及杭州湾南岸属浙江布政使司（俗称行省、省）。明朝迁都北京后，京师改称南直隶，南部今嘉兴市改属浙江，从此形成了江浙两省的界线。清初南直隶改称江南，康熙年间分为江苏、安徽两省，长三角部分都划在江苏省。
1930年才有"上海市"
上海自元朝至元二十八年（1291年）设县后，一直属松江府。中英南京条约签订后，上海于1843年开埠，以后在县境内陆续设立了英租界、法租界和公共租界。清朝时设有督察性质的"分巡苏松太兵备道"，因为驻在上海，俗称"上海道"、"上海道台"。在与西方列强的交涉中，上海县级别太低，职权有限，所以大多由"上海道"出面，如与英国领事巴富尔签订"土地章程"的就是"上海道台"宫慕久。但"上海道"不是行政区划，上海县在行政上还是属于江苏省。
民国十六年（1927年）设立上海特别市，辖上海县全境和宝山、川沙二县部分乡镇，直属中央政府，1930年改名上海市。从此上海不再属江苏省，长三角分属江苏、浙江和上海市三个省级政区。解放后，上海一直是中央直辖市，至1958年，原属江苏省的松江专区划归上海，所属的松江、崇明、宝山、嘉定、上海、青浦、金山、川沙、奉贤、南汇10县都成为上海市的辖境。此后，除个别地方的归属有过调整外，苏、浙、沪的界线基本没有变化。
由于中国长期实行中央集权体制，行政区划对地区开发一直起着决定性的作用，自然地理和人文地理区域的积极作用受到抑制。改革开放以来，长三角在自然地理和人文地理上的共同优势越来越受到各方重视，显示了广阔的发展前景。
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